Le fonds Marcelle Legrand-Falco est principalement constitué de documents relatifs à son engagement abolitionniste. Il comprend notamment les archives de l’Union temporaire contre la prostitution réglementée et la traite des femmes, fondée en 1926, dont Marcelle Legrand-Falco a assuré le secrétariat général. Ces documents sont complétés par ceux de l’Union française contre le trafic des femmes, née de la fusion de l’Union temporaire avec la branche française de la Fédération abolitionniste internationale (FAI). Elle en devient alors la présidente. Ces ensembles incluent des documents administratifs variés : convocations, ordres du jour, procès-verbaux, comptes rendus, rapports, circulaires, communiqués, vœux, pétitions, listes, ainsi qu’une correspondance active avec des associations, des personnalités, des parlementaires et des représentants des pouvoirs publics.
S’y ajoutent des documents liés à la propagande abolitionniste et aux relations avec la presse. Ceux-ci contiennent notamment une correspondance relative aux films Danseuses pour Buenos Aires et La Traite des femmes, ainsi qu’un dossier complet sur l’affaire opposant Marcelle Legrand-Falco à la revue Témoignages de notre temps, incluant la décision du tribunal, une chronologie, des coupures de presse et de la correspondance.
Par ailleurs, le fonds comprend des archives dédiées à la Fédération abolitionniste internationale (FAI) et à sa branche française. On y trouve des rapports, publications et bulletins abolitionnistes, des documents relatifs aux congrès et réunions, des procès-verbaux, résolutions, circulaires et une correspondance internationale. Cet ensemble couvre notamment les activités de la branche française dans les années 1920 et 1930, ainsi que les relations entretenues avec les membres et représentants de la Fédération, en France et à l’étranger.
Le fonds inclut également les textes des conférences données par Marcelle Legrand-Falco entre 1928 et 1959, en France et à l’international, devant diverses organisations et institutions.
Enfin, une partie du fonds est consacrée à ses papiers personnels : des photographies (portraits individuels et familiaux, ainsi qu’une photographie de groupe prise devant le Foyer du soldat d’Ivry-Port), un dossier sur sa carrière d’infirmière (un livret d’infirmière de l’Union des Femmes de France [Croix-Rouge française], des cartes d’identité du personnel de la Société d’assistance aux blessés et malades des armées de terre et de mer, des lettres et des certificats), un dossier relatif à sa nomination dans l’ordre de la Légion d’honneur (carte de membre, coupures de presse, correspondance et récépissés) et un autre consacré à la cérémonie d’hommage organisée pour sa promotion au grade d’officier en 1971.
Pour clore l’ensemble, le fonds conserve le discours prononcé de François Pignier lors de ses obsèques et des lettres adressées à Denise Pouillon-Falco, ainsi que des photocopies reliées d'extraits de publications et de discours relatifs à Marcelle Legrand-Falco. Deux disquettes informatiques 3,5 pouces, complètent ces archives.